STAGE - Modélisation multiphysique de la migration de la porosité sous gradient thermique
Dans le combustible d'oxydes mixtes d'uranium et plutonium utilisé dans les Réacteurs à Neutron Rapides à caloporteur sodium (RNR-Na), la combinaison de températures élevées et de forts gradients de température provoque la migration des porosités de fabrication et associées aux fissures.
L'origine de ce mécanisme de transport réside dans le phénomène complexe d'évaporation/condensation (E/C) : quand le matériau combustible est adjacent à une porosité, une partie de ses composants se vaporise en essayant d'atteindre la pression de vapeur d'équilibre d'après les conditions locales de température, de pression et de composition. Une fois dans le gaz, ces espèces peuvent diffuser jusqu'à condenser sur une autre surface solide avec des conditions thermodynamiques locales appropriées. Ce phénomène amène une restructuration locale car le matériau est déplacé dans la direction radiale de la pastille de combustible et à un distillation des constituants due à une E/C non congruente.
Différentes études [1]–[3] montrent que la température, la stœchiométrie locale et les teneurs locales en plutonium et autres actinides mineurs (par exemple, l’américium) ont un impact de premier ordre sur le calcul des pressions de vapeur d’équilibre et donc, sur la vitesse de restructuration du combustible, avec notamment l’apparition d’un trou central et la formation de grains colonnaires. Une bonne prédiction de la cinétique de la formation du trou central et de la densification du combustible est cruciale pour estimer correctement le régime thermique caractérisant le début de vie du combustible irradié des RNR-Na mais aussi le comportement général de l’aiguille combustible en réacteur.
L’outil de calcul scientifique PLEIADES/GERMINAL [4] permet de simuler le comportement du combustible (U,Pu)O2-x sous irradiation dans des RNR-Na. Dans ce code, les modèles utilisés pour estimer l’évolution en temps de la restructuration du combustible et de la redistribution des composes, due à l’évaporation non congruente des espèces contenant du plutonium et de l’américium, s’appuient sur le calcul de la vitesse de migration des porosités, qui dépend des pressions partielles de chaque espèce gazeuse. Ces dernières grandeurs sont évaluées soit, avec des corrélations empiriques soit, avec des modèles thermodynamiques très simplifiés ne prenant pas en compte l’évolution du taux de combustion.
Pour pallier ce manque, il est nécessaire d’actualiser la modélisation disponible dans PLEIADES/GERMINAL en s’appuyant sur une description thermodynamique plus fine du combustible irradié RNR-Na. Pour cela, PLEIADES/GERMINAL a récemment été couplé au code de calculs thermodynamiques OpenCalphad (OC) [5] et à la base de données Thermodynamics of Advanced Fuels - International Database (TAF-ID) [6].
Dans ce stage, le but est d’étendre ce couplage à OC pour améliorer la modélisation de la restructuration du combustible (U,Pu)O2-x. Après une prise en main de la modélisation actuelle, il s’agira, plus particulièrement, d’intégrer un nouvel algorithme de calcul des pressions de vapeur en phase gazeuse à partir OC, de comparer les nouveaux résultats avec ceux fournis par le modèle actuel et, enfin, de recalculer un ensemble d’expériences analytiques pour valider ce nouveau modèle.
Un bon déroulement du stage pourra être suivi par une thèse de doctorat dont le sujet vise à étudier cette problématique à une échelle de description plus fine sur le base d’une modélisation avancée par champ de phase.
[1] K. Maeda et al., Journal of Nuclear Materials, vol. 389, pp. 78–84, 2009.
[2] Y. Ikusawa et al., ICONE22, Prague, Czech Republic, 2014.
[3] T. Ozawa et al., Journal of Nuclear Materials, vol. 553, p. 153038, 2021.
[4] M. Lainet et al., Journal of Nuclear Materials, vol. 516, pp. 30–53, 2019.
[5] B. Sundman et al., Computational Materials Science, vol. 125, pp. 188–196, 2016.
[6] C. Gueneau et al., Calphad, vol. 72, p. 102212, 2021.
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